镁同位素地球化学研究新进展及其应用
柯珊
1,2
*
刘盛遨
2,3
李王晔
2,3
杨蔚
2,4
滕方振
2,4
**2
2**
KEShan
1,2
,LIUShengAo
2,3
,LIWangYe
2,3
,YANGWeiandTENGFangZhen
11中国地质大学地质过程与矿产资源国家重点实验室,北京 100083
21IsotopeLaboratory,DepartmentofGeosciencesandArkansasCenterforSpaceandPlanetarySciences,UniversityofArkansas,Fayetteville,AR7270131中国科学院壳-幔物质与环境重点实验室,中国科学技术大学地球与空间科学学院,合肥 230021中国科学院地质与地球物理研究所,岩石圈演化国家重点实验室,北京 10002911StateKeyLaboratoryofGeologicalProcessesandMineralResources,ChinaUniversityofGeosciences,Beijing100083,China21IsotopeLaboratory,DepartmentofGeosciencesandArkansasCenterforSpaceandPlanetarySciences,UniversityofArkansas,Fayetteville,AR72701,USA
31CASKeyLaboratoryofCrust-MantleMaterialsandEnvironments,SchoolofEarthandSpaceSciences,UniversityofScienceandTechnologyofChina,
Hefei230026,China
41StateKeyLaboratoryofLithosphericEvolution,InstituteofGeologyandGeophysics,ChineseAcademyofSciences,Beijing100029,China2010-09-01收稿,2010-11-20改回1
KeS,LiuSA,LiWY,YangWandTengFZ120111Advancesandapplicationinmagnesiumisotopegeochemistry1ActaPetrologicaSinica,27(2):383-397
Abstract Asnewgeologicaltracers,Mgisotopesattractmoreandmoreattentionsfrominternationalgeologists1GreatachievementshavebeenmadeintheMgisotopegeochemistry1Recentstudieshavebeenfocusingontwoaspects1First,Mgisotopiccompositionsofthemajorterrestrialreservoirsandchondriteshavebeeninvestigated1ChondritesandthemantlehavehomogeneousandsimilarMg
26
isotopiccompositions,withtheaverageDMgvaluesof-0128?0106jand-0125?0107j,respectively1Bycontrast,theupper
26
continentalcrustandhydrospherearehighlyheterogeneous,withDMgvaluesvaryingfrom-4184jto+0192jandfrom-2193jto+1113j,respectively1Second,studiesonbehaviorsofMgisotopesduringgeologicalandphysicochemicalprocessessuggestthat:(1)largeMgisotopefractionationoccursduringcontinentalweatheringwithheavyMgisotopesretainedintheweatheredproductsandlightMgisotopesreleasedintothehydrosphere;(2)equilibriumMgisotopefractionationduringmagmadifferentiationislimited;(3)significantkineticMgisotopefractionationoccursduringchemicalandthermaldiffusionathightemperatures1Basedonthesestudies,MgisotopeshavebeenusedtotraceaccretionoftheEarthandrecyclingofcrustalmaterials,and,inthenearfuture,maypotentiallybeappliedtotracingchemicalevolutionofthecontinentalcrustandbeusedasgeologicalthermometers1Keywords Mgisotopes;Non-traditionalstableisotopes;Isotopefractionation摘 要 作为一种新兴的地质示踪剂,Mg同位素正受到国际地学界日益广泛的关注。Mg同位素地球化学研究已取得了巨大的进展,近期研究工作主要包括两个方面。首先,调查了地球各主要储库和陨石的Mg同位素组成特征,结果表明陨石和地
26球地幔具有均一并且相似的Mg同位素组成,平均DMg值分别为-0128?0106j和-0125?0107j;相反,上地壳和水圈的26Mg同位素组成很不均一,DMg值变化范围分别为-4184j~+0192j和-2193j~+1113j。其次,对一些地质和物理化
学过程中Mg同位素的分馏行为进行研究,结果表明:(1)地表风化作用可以造成大的Mg同位素分馏,导致重Mg同位素残留在风化产物中而轻Mg同位素进入水圈;(2)岩浆分异过程中Mg同位素平衡分馏很小;(3)高温化学扩散和热扩散过程中Mg
*本文受国家自然科学基金项目(40773013)、教育部博士点新教师基金项目(20070491518)、GPMR开放基金项目(GPMR0742)、美国NationalScienceFoundation(EAR-0838227)及阿肯色州ArkansasSpaceGrantConsortium(SW19002)联合资助.第一作者简介:柯珊,女,1975年,博士,讲师,岩石学专业
**通讯作者:滕方振,男,1978年生,博士,助理教授,地球化学专业,E-mai:lfteng@uark.edu384ActaPetrologicaSinica 岩石学报2011,27(2)
同位素会发生显著的动力学分馏。基于这些研究成果,Mg同位素体系已经被初步应用于示踪早期地球形成和壳内物质再循环等过程,并有望在不久的将来应用于示踪地壳的化学演化和地质温度计等研究领域。关键词 Mg同位素;非传统稳定同位素;同位素分馏中图法分类号 P597
变而形成,这部分26Mg被称为放射成因26Mg。由于26Al的半衰期极短(0173Ma)(GrayandCompston,1974;Leeand
1 引言
Mg是主要的造岩元素,广泛分布在地球各主要储库中(表1)。地球中的Mg绝大多数(>99%)存在于地幔中,是地幔矿物橄榄石和辉石的主要组成元素。在深部地壳中,Mg主要存在于辉石、角闪石等矿物中;而在上地壳中,Mg存在于云母、角闪石等矿物中。Mg也是大洋玄武岩的主要组分。水圈中Mg也是主要元素:河流水的Mg含量变化可以从几十Lmol#L-1到4847Lmol#L-1(Turekian,1976;Villiersetal.,2005;Brenotetal.,2008);而海水中Mg混合得比较均一,其含量约为53000Lmol#L-1(Tipperetal.,2006a)。
2524
Mg有3个稳定同位素,分别是24Mg、Mg和26Mg。Mg
Papanastassiou,1974),因此放射成因的26Mg只在太阳系早期形成的物质中存在,如球粒陨石中的富Ca-Al包体(CAI,Ca-A-lrichinclusion)和球粒(chondrule)。因此,(MacPhersonetal.,1995)。
Mg同位素之间存在较大的相对质量差,如26Mg和24Mg间质量差可达8%。这种大的相对质量差使得很多地质过程中Mg同位素能够发生显著的质量相关分馏,因而Mg同位素是潜在的地球化学/示踪剂0。然而,由于早期实验技术和分析方法的,以往Mg同位素的测量精度仅为约1j或更差,因而无法有效识别地质样品中Mg同位素组成的变化,使得Mg同位素地球化学示踪一直未能得到广泛的应用。近年来,随着同位素分析技术的发展,尤其是多接收电感耦合等离子体质谱仪(MC-ICPMS,
mult-icollectorinductively
(2SD)或更高
coupledplasmamassspectrometry)的应用,Mg同位素测试精
26
A-l26Mg体
系仅被应用于太阳系星云的形成及其早期演化等研究领域
是相对丰度最高的同位素,占78199%,
25
Mg和26Mg分别占
26
10100%和11101%(RosmanandTaylor,1998)。其中26Mg可以由短寿命放射性核素(short-livedradionuclides)表1 地球各圈层Mg含量及Mg同位素组成
Table1 MgcontentandisotopiccompositioninreservoirsoftheEarth
储库海水水圈
河流
012110110010413
质量质量比
22
(10kg)(%)
Mg浓度/MgO(wt%)53000Lmol#L-1
D26Mg
(j)-0183?0107
Al衰
度较以前提高了一个数量级,普遍可达011j
(Handleretal.,2009;Yangetal.,2009;Bourdonetal.,2010;Lietal.,2010a;Liuetal.,2010;Tengetal.,2007,2010a,b)。基于这一分析技术,近年来学者们开展了大量的Mg同位素研究,基本查明了地球各主要储库的Mg同位素组成,并在此基础上就Mg同位素地球化学示踪相关应用进行了初步探讨。已在如下方面取得了重要进展:¹陨石和地球主要储库(地幔、上地壳、海水、河流等)的Mg同位素组成(Normanetal.,2006;Tipperetal.,Brenotetal.,
2008;
2006a,
b,2008a;
2008;
Tengetal.,2007,2010a,b;WiechertandHalliday,2007;
PoggevonStrandmannetal.,
Handleretal.,2009;Yangetal.,2009;Lietal.,2010a;Liuetal.,2010),º岩浆分异和地表风化等地质过程中Mg同位素的分馏行为(Galyetal.,2002;Tipperetal.,2006a,b;Tengetal.,
2007,2010a,b;Yangetal.,
2009;Lietal.,
2010a;Liuetal.,2010),»Mg同位素再循环(Shenetal.,2009;Lietal.,2010a;Tengetal.,2010b)及¼化学扩散和热扩散过程中Mg同位素分馏的实验研究等(Richteretal.,2003,2008,2009a,b;Huangetal.,2009a,2010)。
作为同位素地球化学研究的一个新领域,尽管国内已开展的系统性Mg同位素研究工作还较少(王桂琴,2006;何学贤等,2008a;李世珍等,2008),但是Mg同位素已经引起了广泛的关注(朱祥坤等,2005;张宏福等,2007;葛璐和蒋少涌,2008;何学贤等,2008b)。为进一步推动Mg同位素研究工作在我国的发展,本文系统回顾了近年来,尤其是最01049几十Lmol#L-1到
-2193~+1113
4847mol#L-10125012501159913
2148%7124%7173%38100%
-4184~+0192
)-0125?0106-0125?0107
上地壳下地壳洋壳地幔
注:各储库的质量及质量比引自Yoder(1995);海水Mg的浓度
引自Tipperetal.,
2006a;河流Mg的浓度据Turekian
(1976);Villiersetal.(2005)和Brenotetal.(2008);上地壳和下地壳MgO(wt%)引自RudnickandGao(2003);洋壳MgO(wt%)引自TaylorandMcLennan(1985);地幔MgO
26
(wt%)引自McDonoughandSun(1995);海水DMg的均值
据YoungandGaly(2004)、Tipperetal.(2006a,2008a,
2010)、Yangetal.(2009)、Lietal.(2010a)和Tengetal.
26(2010a,b);河流DMg的范围据YoungandGaly(2004)、
Pearsonetal.(2006)、Tipperetal.(2006a,b,2008a,
2010)、Brenotetal.(2008)和PoggevonStrandmann(2008);上地壳D26Mg的范围据YoungandGaly(2004)、Tipperetal.(2006a)、Brenotetal.(2008)、HigginsandSchrag(2010)、Lietal.(2010a);洋壳和地幔D26Mg的均值引自Tengetal.(2010a)柯珊等:镁同位素地球化学研究新进展及其应用385
近三、四年以来,Mg同位素研究在地球化学领域所取得的重要进展,供感兴趣的专家、学者参考和借鉴。本文首先介绍陨石和地球各主要储库的Mg同位素组成,然后讨论相关地质过程中的Mg同位素分馏行为及其机制,最后对潜在的Mg同位素地质应用提出了展望。放射成因Mg同位素以及生物过程中Mg同位素分馏将不在此讨论。
到基质效应(matrixeffect)的影响。基质元素(如Na、Ca、Al、Fe等)的存在会降低Mg离子化的效率并导致质量分馏,从而影响Mg同位素比值的测量结果,并且不同元素的影响程度不一(Galyetal.,2001;Changetal.,2003;何学贤等,2008a;Huangetal.,2009b;Tengetal.,2010a)。所以在MC-ICPMS分析过程中,除了来自空气、载气和等杂质的影响(Galyetal.,2001;何学贤等,2008a)难以避免外,在前期化学分离和纯化过程中,要求样品溶液中Mg的纯度尽可
2 Mg同位素测试方法
211 Mg同位素质谱分析技术
早期分析Mg同位素组成使用的是热电离质谱(TIMS,thermalionizationmassspectrometry;
GrayandCompston,
1974;LeeandPapanastassiou,1974),该方法不仅过程复杂,耗时长,而且质谱分析过程中伴随的显著同位素分馏导致分析精度低,约为1j或更差。这一精度与地质样品Mg同位素组成的变化相当,因而无法有效识别地球各种储库间可能存在的Mg同位素组成变化和地质过程中可能发生的Mg同位素分馏,制约了Mg同位素研究工作的开展。
Galyetal.(2001)首次使用MC-ICPMS分析Mg同位素组成。该分析技术不仅大大缩短了测试时间,而且大幅度提高了测试精度。例如溶液法MC-ICPMS分析26Mg的精度普遍可达011j(2SD),较TIMS分析技术提高了一个数量级。目前,在美国阿肯色大学地质系同位素实验室,Mg同位素分析的外部精度已提高到0107j(2SD;Lietal.,2010a;Liuetal.,2010;Tengetal.,2010a,b)。同其它质谱仪一样,MC-ICPMS分析样品Mg同位素组成的过程中也存在仪器引起的分馏效应,从而影响分析结果的准确性。实践中通常采用/样品-标样交叉技术(standard-samplebracketingtechnique)0进行校正,使获得的样品分析数值更接近其真值。该方法是在分析每一个未知样品的前后分别分析一次已知Mg同位素组成的标准,并尽可能地保证样品溶液与所分析的标准中Mg的浓度和介质酸的浓度一致。假定分析周期内仪器引起的分馏效应的大小程度不随时间变化,用标样实测值与理论值(或推荐值)之间的差异来校正仪器引起的分馏效应,对样品的实测值进行相应的校正就可以获得其准确的Mg同位素组成。这一方法已被广泛应用于非传统稳定同位素研究中(AlbaredeandBeard,2004)。
Youngetal.(2002,
2009)、Normanetal.
(2006)和
Pearsonetal.(2006)利用激光剥蚀结合多接收等离子体质谱(LA-MC-ICPMS)分析天体和地幔中橄榄石、辉石、石榴子石等矿物的Mg同位素组成。相较于溶液法,虽然该方法具有进行矿物颗粒尺度原位分析的优势,但其精度较低,确度尚无法保证(详见4.2节)。212 Mg的化学分离
由于Mg的原子量较小,在MC-ICPMS测试过程中易受26
能的接近100%,从而最大程度降低基质元素的影响。Mg分离纯化的过程是通过阳离子交换色谱实现的。不同的实验室样品处理和Mg分离提纯的具体方法有所不同,如使用的树脂有AG50-X12(200~400目)(Galyetal.,2003;何学贤等,
2008a;
Bolou-Bietal.,
2009;Huangetal.,
2009b;
Youngetal.,2009)和AG50-X8(200~400目)(Tengetal.,2007,2010a,b;Yangetal.,2009;Dauphasetal.,2010;Lietal.,2010a;Liuetal.,2010);淋洗液有HCl(如Changetal.,2003;何学贤等,2008a;Bolou-Bietal.,2009)和HNO3(如Tengetal.,2007,2010a,b;Yangetal.,2009;Huangetal.,2009b;Dauphasetal.,2010;Lietal.,2010a;Liuetal.,2010)。此外,由于利用离子交换柱分离纯化Mg的过程中也会产生显著的Mg同位素分馏(Changetal.,2003;Tengetal.,2007),因此分离纯化过程要求Mg的回收率接近100%。213 Mg同位素的表示方法及标样
与其它稳定同位素的表示方法类似,Mg同位素也是用DxMg表示样品与标样之间的同位素差异:
x
DMg=[(xMg/24Mg)样品/(xMg/24Mg)标样-1]@1000
其中x为25或26,单位是j,标样为美国国家标准技术研究院(NIST,
theNationalInstituteofStandardsand
Technology)的SRM980(金属Mg)或以色列死海镁业公司(DeadSeaMagnesiumLtd1)的DSM3(纯Mg,Galyetal.,2003)。两相A,B之间DxMg值的差用$xMgA-B表示,在平衡条件下它是两相之间Mg同位素分馏值(1000lnA)的近似。
研究发现标样SRM980的Mg同位素组成很不均一,如不同时间配制的SRM980标准溶液,Mg同位素组成明显不同(朱祥坤等,2005),尤其是当金属颗粒小于10mg时,颗粒越小,不均一性越明显(Galyetal.,2003)。由此,Galyetal.(2003)采用和推荐了新的国际标样DSM3。它是将10g纯Mg金属溶解在1L013NHNO3中,制备成1%Mg溶液后分发到世界各地实验室,因此防止了Mg同位素不均一性的发生。尽管SRM980同位素组成不均一,所幸以前报道的大多数数据所使用的SRM980标样均是由牛津大学地球科学系同一批制备的,称为SRM980_O。SRM980_O与DSM3标准的换算关系如下:
SamplexSamplexSRM980_O
DxMgDSM+3=DMgSRM980_O+DMgDSM3
xmplexSRM980_O
01001DMgSaSRM980_ODMgDSM3
25980_O26SRM980_O
其中x为25或26,DMgSRM=-11744,DMgDSMDSM33Mg/24Mg的测量精度最好仅能达到0.2j(2SD),并且其准
386ActaPetrologicaSinica 岩石学报2011,27(2)
x
=-31405,从SRM980_O转换到DSM3时,DMg值有
01001j的误差(Galyetal.,2003)。
3 陨石的Mg同位素组成
不同类型的陨石代表了太阳系形成和早期演化不同阶段的产物。其中,球粒陨石形成于太阳星云的冷凝吸积过程,没有经历后期的熔融分异作用。因此研究它们可以了解早期太阳系的形成和演化(ScottandKrot,2003)。例如,球粒陨石的氧同位素研究对于人们认识太阳星云的形成和演化起到了极其重要的作用(Clayton,2003)。
Mg是中等挥发性元素,Mg同位素在球粒陨石中的球粒和CAI中变化非常大(例如Claytonetal.,1988;Richteretal.,2002),表明在太阳星云冷凝吸积(condensation)和蒸发(evaporation)过程中可产生非常大的同位素分馏。而不同类型的球粒陨石中球粒和CAI的相对含量变化非常大(Hutchison,2004),因此,理论上不同类型的球粒陨石可能具有显著不同的Mg同位素组成。
前人已经对各种类型的球粒陨石开展了大量的研究(YoungandGaly,
2004;Bakeretal.,2005;Tengetal.,
2007;
Yangetal.,
2009;
2007;WiechertandHalliday,
Bourdonetal.,2010)。不同实验室获得的球粒陨石Mg同位素数据显示球粒陨石的Mg同位素组成确实存在一定的变化
26(图1a)。其DMg的变化范围为-0149j~+0106j,平均
值为-0126?0125j(2SD,n=29)(YoungandGaly,2004;Bakeretal.,2005;Tengetal.,2007;WiechertandHalliday,2007;Yangetal.,2009;Bourdonetal.,2010),这一结果似乎证明了理论预测,即球粒陨石的Mg同位素组成存在一定的变化。然而,这种变化也可能是不同实验室分析结果之间存在系统偏差造成的。为彻底解决这一问题,Tengetal.(2010a)系统研究了各种类型的球粒陨石,包括碳质球粒陨石(CI,CM,CO和CV),普通球粒陨石(L,LL和H)以及顽辉石球粒陨石(EH和EL)。研究结果显示所有球粒陨石的Mg同位素组成非常均一(图1b),其DMg的变化范围非常小(-0135j~-0120j),平均值为-0128?0106j(2SD,n=38),证明球粒陨石的Mg同位素组成是均一的。这表明虽然在矿物尺度范围内,Mg同位素组成非常不均一(例如CAI和球粒有不同Mg同位素组成),但是在全岩尺度上,Mg同位素组成是非常均一的。这种全岩尺度的均一性表明Mg同位素在太阳星云形成过程和球粒陨石母体演化过程中都没有发生显著分馏。
的行星0之称。自然界中海水约占地球水的97%,陆地水约占3%(其中主要是冰川水,约占陆地水的70%)。
对全球不同地区海水样品的研究表明现今的海水具有非常均一的Mg同位素组成(Changetal.,2003;YoungandGaly,2004;
Pearsonetal.,
2006;Tipperetal.,
2006a,
2008a,2010;Yangetal.,2009;HigginsandSchrag,2010;
26
26
图1 球粒陨石的DMg(j)分布直方图
(a)-除Tengetal.(2010a)外的所有已发表数据1数据来源:YoungandGaly(2004),Bakeretal.(2005),Tengetal.(2007,2010a),WiechertandHalliday(2007),Yangetal.(2009),Bourdonetal.(2010);(b)-Tengetal.(2010a)的数据
26Fig.1 HistogramsofDMg(j)inchondrites
(a)-AlldataexceptTengetal.(2010a)1DataarefromYoungandGaly(2004),Bakeretal.(2005),Tengetal.(2007,2010a),WiechertandHalliday(2007),Yangetal.(2009)andBourdonetal.(2010);(b)-DatafromTengetal.(2010a)
4 地球储库Mg同位素组成
411 水圈的Mg同位素组成
地球不同于其他行星的主要特征之一是地球上有丰富的水,全球约有四分之三的表面积覆盖着水,因而地球有/水
26Lietal.,2010a;Tengetal.,2010a,b),其DMg的变化范
围为-0187j~-0175j,平均值为-0183?0107j(2SD,n=25)(图2a)。这种均一的同位素组成与Mg在海水中具有较长(大于10Ma)的居留时间相一致(L,i1982),表明Mg在海水中已经充分混合并达到同位素组成均一。柯珊等:镁同位素地球化学研究新进展及其应用387
一定程度上由其流经的岩性岩石性质所决定。例如,流经喜
26
马拉雅-青藏高原的河水的DMg值变化从-2108j到-26
0105j(Tipperetal.,2008a),长江水的DMg值变化从-
1145j到-0191j(Tipperetal.,2006a),流经南美的主要
26河流DMg值变化从-1170j到-0165j
(Tipperetal.,
2006a)。除此之外,河水的Mg同位素组成也受地表风化过程中Mg同位素分馏作用的影响。总体来看,海水和绝大部分河水都具有比地幔更轻的Mg同位素组成,这可能是风化过程中Mg同位素发生显著分馏的结果。详细的讨论见611节。
412 地幔的Mg同位素组成
地幔是地球最大的化学储库,约占地球总体积的82%,总质量的65%,地球中>99%的Mg存在于地幔中。因此,地幔的平均Mg同位素组成基本上代表了地球的Mg同位素组成。将地球的Mg同位素组成与陨石的Mg同位素组成进行比较,对研究地球的早期形成与演化有着重要的意义(Normanetal.,2006;WiechertandHalliday,2007)。
地幔Mg同位素研究中的三个关键科学问题是:(1)地幔的主要矿物橄榄石和辉石之间是否存在Mg同位素分馏;(2)地幔的Mg同位素组成是否均一;(3)地幔的Mg同位素组成是否与球粒陨石相同。通过近几年开展的大量研究,学者们对这三个科学问题已经基本达到共识。针对第一个问题,Handleretal.(2009)和Yangetal.(2009)分别在不同的实验室对不同地区地幔橄榄岩中的橄榄石和辉石进行了Mg同位素研究,结果都显示共生的橄榄石和辉石间的Mg同位
26
图2 海水(a)和陆地水(b)的DMg(j)分布直方图
素分馏小于现有的分析精度(?011j,2SD),表明橄榄石和辉石在地幔温度下的平衡同位素分馏在现有的分析精度下可以忽略。
针对后两个科学问题,学者们对地幔橄榄岩和玄武岩(Normanetal.,2006;Pearsonetal.,2006;Tengetal.,2007,2010a;WiechertandHalliday,2007;Handleretal.,2009;Yangetal.,2009;Bourdonetal.,2010)开展了大量的研究。所报道的橄榄岩包体来自世界各地,包括澳大利亚(Normanetal.,2006;Handleretal.,美国(Pearsonetal.,
2009;Tengetal.,
2007;
2010a),格陵兰(Normanetal.,2006;Handleretal.,2009),
2006;WiechertandHalliday,
ChakrabartiandJacobsen,2010;Tengetal.,2010a),俄罗斯(WiechertandHalliday,
2007),南极洲(Handleretal.,
2009),中国(Yangetal.,2009;Tengetal.,2010a),法国(Tengetal.,2010a)等地。除了两项工作外(见后两段),其他学者对全球分布橄榄岩的Mg同位素进行了大量详细的研究(YoungandGaly,2004;Bizzarroetal.,2005;Thraneetal.,2006;Tengetal.,2007,2010a;WiechertandHalliday,2007;Tipperetal.,2008b;Handleretal.,2009;Huangetal.,2009b;Yangetal.,2009;Bourdonetal.,2010),并获
26
得了一致的结果(DMg=-0148j~+0106j,平均值为数据来源:Changetal.(2003),YoungandGaly(2004),Pearsonetal.(2006),Tipperetal.
(2006a,b,2008a,2010),Brenotetal.
(2008),PoggevonStrandmann(2008),Yangetal.(2009),HigginsandSchrag(2010),Lietal.(2010a),Tengetal.(2010a,b)
Fig.2
26
HistogramsofDMg(j)ofseawater(a)and
continentalwaters(b)
DataarefromChangetal.(2003),YoungandGaly(2004),Pearsonetal.(2006),Tipperetal.(2006a,b,2008,2010),Brenotetal.(2008),PoggevonStrandmann1(2008);Yangetal.HigginsandSchrag(2010),(2010a,b)
Lietal.
(2009),
(2010a)andTengetal.
与海水不同,陆地水(河水、雨水和孔隙水)的Mg同位素组成是极其不均一的(图2b),其DMg值(-2193j~+1113j,n=217)的变化范围超过4j,在的范围内变化(YoungandGaly,
2004;Tipperetal.,
2006a,
b,
2008a,2008;
2010;Brenotetal.,
2008;PoggevonStrandmann1,
26
HigginsandSchrag,2010)。一般地,流经不同岩性岩石(例如,硅酸岩和碳酸盐岩)的河流水具有不同的Mg同位素组成(例如Tipperetal.,2006a),表明河水的Mg同位素组成388ActaPetrologicaSinica 岩石学报2011,27(2)
结果常被国内同行们引为地幔交代作用造成Mg同位素分馏的实例(张宏福等,
2007;葛璐和蒋少涌,2008;何学贤,
2008b)。但是,Pearsonetal.(2006)的结果与Normanetal.(2006)同样利用激光技术所获得的结果很不一致,后者的结果显示无论交代与否,地幔橄榄岩的Mg同位素组成基本保持均一。另外,Pearsonetal.(2006)的结果与现今所有用溶液法分析获得的数据都不一致,尤其是Handleretal.(2009)用溶液法重新分析了Normanetal.(2006)用激光技术分析过的橄榄石样品,发现橄榄石的Mg同位素组成非常均一,因此指出Pearsonetal.(2006)获得的数据很可能反映了LA-MC-ICPMS原位分析时仪器引起的分馏效应,而不能代表样品的真实同位素组成。
另外,ChakrabartiandJacobsen(2010)分析四个橄榄岩的Mg同位素组成,结果也显示地幔的Mg同位素组成变化
26
很大(DMg=-1103j~-0132j),这种差异很可能也与
分析方法有关。因为分析同样的标样,ChakrabartiandJacobsen(2010)的结果与其它研究结果非常不一致,比如SanCarlos橄榄石(Youngetal.,2009;Liuetal.,2010)。
由于玄武质岩浆分异过程中Mg同位素不发生显著的分馏(详见511节讨论),除地幔橄榄岩包体外,大洋玄武岩的Mg同位素组成也可以代表其地幔源区的Mg同位素组成。与绝大多数橄榄岩的Mg同位素组成一样,已有研究显示全球分布的洋中脊玄武岩(MORB)、洋岛玄武岩(OIB)以及玄武岩(CB)(Bourdonetal.,2010;Tengetal.,2007,
262010a)都具有均一的Mg同位素组成(DMg=-0146j~
-0109j,平均值为-0124?0112j,2SD,n=203)(图3b)。
26
图3 地幔橄榄岩(a)和玄武岩(b)的DMg(j)分布直
这一结果进一步说明地幔具有均一的Mg同位素组成,而且其平均值与球粒陨石近似。
综上所述,无论是对地幔橄榄岩的研究还是对玄武岩的研究都表明,地幔具有均一的Mg同位素组成,其平均值与球粒陨石相同。由于地幔的平均Mg同位素组成基本上就代表了地球的Mg同位素组成,因此地球的平均Mg同位素组成与球粒陨石相同。这说明地球以及各种类型的球粒陨石可能都源自一个具有相同Mg同位素组成的星云系统。
方图
数据来源:YoungandGaly(2004),Bizzarroetal.(2005),Thraneetal.(2006),Tengetal.(2007;2010a),WiechertandHalliday(2007),Tipperetal.(2008b),Handleretal.(2009),Huangetal.(2009b),Yangetal.(2009),Bourdonetal.(2010)
26Fig.3 HistogramsofDMg(j)inmantleperidotites(a)
andbasalts(b)
DataarefromYoungandGaly(2004),
Bizzarroetal.
(2005),
Thraneetal.(2006),Tengetal.(2007;2010a),WiechertandHalliday(2007),Tipperetal.(2008b),Handleretal.(2009),Huangetal.(2010)
(2009b),Yangetal.
(2009)andBourdonetal.
413 地壳的Mg同位素组成
Mg在地壳中是主要元素,上地壳和下地壳平均MgO含量分别为2148%和7124%
(RudnickandGao,
2003)。地壳Mg同位素组成的研究不仅可以为中-酸性岩浆分异过程和地表风化过程中Mg同位素的分馏行为提供重要制约,还是进行全球Mg同位素质量平衡计算(mass-balancecalculation)的必要参数。地壳Mg同位素组成的研究可以按照前人研究地壳平均化学组成的方法(见RudnickandGao,2003)来进行,即首先测定上地壳和下地壳各主要岩石类型的Mg同位素组成,再按照一定的地壳结构模型按比例计算地壳的平均Mg同位素组成。上地壳主要岩石类型包括花岗岩、沉积岩和长英质变质岩;下地壳主要岩石类型是麻粒岩。-0123?0119j,2SD,n=139),指示地幔具有均一的Mg同位素组成,并且其平均值与球粒陨石(-0128?0106j,2SD,n=38,Tengetal.,2010a)相同(图3a)。
Pearsonetal.(2006)利用激光剥蚀技术(LA-MC-ICPMS)原位分析了橄榄石的Mg同位素组成,其结果显示橄榄石的Mg同位素组成非常不均一(DMg=-3101j~+1103j),并据此认为地幔交代作用会造成较大的Mg同位素分馏。这一26
柯珊等:镁同位素地球化学研究新进展及其应用3
目前,地壳Mg同位素组成的直接研究仅限于上地壳样品,主要是花岗岩和沉积岩,系统报道的数据包括:美国南加
26
利福尼亚I型花岗岩中的黑云母DMg=-0140j~+0144j
(Shenetal.,2009);大别山I型花岗岩及花岗闪长岩全岩
2626DMg=-0126j~-0114j,其中的角闪石DMg=-0131j26~-0114j、黑云母DMg=-0123j~-0112j
(Liuetal.,
262010);东南澳大利亚I型和S型花岗岩全岩DMg=-0125j26~-0114j,中国东北A型花岗岩全岩DMg=-0128j~26+0134j,新西兰和美国西南部黄土DMg=-0132j~26+0105j,澳大利亚页岩DMg=-0127j~+0149j,中国26东部上地壳/花岗岩组合样品(granitoidcomposite)0DMg=
-0135j~-0116j、/沉积岩组合样品(sedimentary
26composite)0DMg=-0152j~+0192j(Lietal.,2010a)。
此外,碳酸盐岩给出了非常轻的Mg同位素组成,而且变
26化范围非常大,DMg=-4184j~-1100j
(Youngand
2008;
Galy,2004;Tipperetal.,2006a;Brenotetal.,
HigginsandSchrag,2010)。这些上地壳主要岩石类型Mg同位素组成的分析数据表明,与地幔具有相对均一Mg同位素组成的情况不同,上地壳的Mg同位素组成很不均一。其
26中花岗岩的变化范围相对较小,其DMg为-0140j~
+0144j,平均值为-0117?0133j(2SD,n=99)(图4a);
26碳酸盐岩以外的沉积岩变化较大,其DMg为-0194j~
+0192j,平均值为-0106?0160j(2SD,n=51)(图4b);
26碳酸盐岩的变化最大,其DMg为-4184j~-1100j,平均
值为-3109?2166j(2SD,n=40)(图4c)。
由于上地壳岩石的Mg同位素组成非常不均一,而且MgO含量变化也较大(0106%~3155%,Lietal.,2010a;Liuetal.,2010),因此不能用简单求平均的方法来估计上地壳的Mg同位素组成。Lietal.(2010a)以各类岩石(不含碳酸盐岩)占地壳中MgO含量百分比为权重,用加权平均的方法
26估算获得上地壳平均DMg值为-0122j。在目前Mg同位26素组成的分析精度下(即DMg的分析误差~?011j),这26一平均值无法与地幔Mg同位素组成(DMg=-0125?
0107j,Tengetal.,2010a)相区分。造成这一现象的主要原因是岩浆分异过程(详见511节讨论)和变质过程(Lietal.,2010b)中Mg同位素都不发生显著的分馏,因此上地壳最主要的岩石类型,即长英质侵入岩和变质岩(合计约占上地壳体积的80%,Wedepoh,l1995)与玄武岩一样都具有接近于地幔值的Mg同位素组成。然而,上地壳另一主要岩石类型,即沉积岩(约占上地壳体积的14%,Wedepoh,l1995)中Mg同位素组成变化很大(DMg=-0194j~+0192j),
26而且其平均值(DMg=-0106j)相比地幔明显偏重(Liet
26
26
Mg图4 花岗岩(a)、沉积岩(b)和碳酸盐岩(c)的D
(j)分布直方图
al.,2010a)。沉积岩相对地幔富集重Mg同位素的特征与大部分流经硅酸岩的河流水所显示的富集轻Mg同位素的特征形成/互补0关系,这很可能是风化过程中Mg同位素发生显著分馏的结果(详见612节讨论)。
迄今为止,还没有任何关于直接测定下地壳样品(如麻
数据来源:YoungandGaly(2004),Tipperetal.(2006b),Huanget
al.(2009b),Shenetal.(2009),HigginsandSchrag(2010),Lietal.(2010a),Liuetal.(2010)
26Fig.4HistogramsofDMg(j)ingranites(a),sedimentaryrocks(b)andcarbonates(c)
DataarefromYoungandGaly(2004),Tipperetal.(2006b),Huangetal.(2009b),Shenetal.(2009),HigginsandSchrag(2010),Lietal.(2010a)andLiuetal.(2010)
390ActaPetrologicaSinica 岩石学报2011,27(2)
粒岩捕虏体和高级变质地体)Mg同位素组成的研究结果发表,这一定程度上制约了我们对下地壳Mg同位素组成的认识。但是,由于岩浆分异过程中Mg同位素不发生显著的分馏(详见511节讨论),因此我们可以用花岗岩的Mg同位素组成来推测下地壳的Mg同位素组成。已报道的花岗岩中大别山I型花岗岩(Liuetal.,2010)、东南澳大利亚I型和S型花岗岩及中国东部上地壳/花岗岩组合样品0(Lietal.,
262010a)Mg同位素组成的变化范围较小(DMg=-0135j~
611和612节。
5 高温Mg同位素分馏
稳定同位素分馏的根本原因是含不同同位素的分子具有不同的零点振动能。随着温度的升高,不同分子之间零点振动能的差异减小。理论上,当温度趋于无限高时,任何两相之间的零点振动能的差异将趋于无限小,因此同位素分馏也将变得无限小;而温度降低时,平衡同位素分馏程度则会逐步增大(BigeleisenandMayer,1947;Urey,1947)。因此,低温水-岩交换过程可以产生显著的同位素分馏,而高温岩浆过程中平衡同位素分馏往往很小。但是,高精度分析方法的发展及对非传统稳定同位素的研究表明高温过程中也可能发生显著的动力学同位素分馏,从而极大的推动了稳定同位素高温分馏机制的研究及其示踪一系列高温地质过程的应用。本节结合研究实例介绍高温平衡Mg同位素分馏及动力学Mg同位素分馏的机制。
-0114j),表明这些区域的下地壳具有相对均一而且与地
26幔(DMg=-0125?0107j,Tengetal.,2010a)基本一致的
Mg同位素组成。另一方面,美国南加利福尼亚I型花岗岩
26(DMg=-0140j~+0144j,Shenetal.,2009)和中国东26北A型花岗岩(DMg=-0128j~+0134j,Lietal.,
2010a)则显示了很大的Mg同位素组成变化范围,暗示形成这些花岗岩的下地壳源区Mg同位素组成很不均一。这种下地壳Mg同位素组成的变化很可能是某些经历了地表风化过程并相应发生显著Mg同位素分馏的物质/循环0进入下地壳造成的(Shenetal.,2009;Lietal.,2010a)。
综上所述,尽管就平均值而言,地壳的Mg同位素组成与地幔基本一致,但是地壳尤其是上地壳的Mg同位素组成具有高度不均一的特征。地表风化过程中发生的Mg同位素分馏可能是造成这一特征的主要因素,详细的讨论见
511 平衡Mg同位素分馏
Tengetal.(2007)研究夏威夷KilaueaIki熔岩湖的一套代表封闭体系下基性岩浆分异形成的玄武岩样品发现,它们
图5 夏威夷玄武岩、大别山和东南澳大利亚花岗岩及中国东部/花岗岩组合样品0的MgO(%)-SiO2(%)(a,c,e,g)和
26DMg(j)-SiO2(%)(b,d,,fh)图解
图a所示MgO含量为玄武岩样品MgO含量/10.夏威夷玄武岩引自Tengetal.(2010a);大别山花岗岩据Liuetal.(2010);东南澳大利亚花岗岩和中国东部花岗岩组合样品据Lietal.(2010a);图中所示为2SD误差
26Fig.5 MgO(%)vs1SiO2(%)(a,c,e,g)andDMg(j)vs1SiO2(%)(b,d,,fh)forHawaiibasalts,granitesfromDabie
ShanandsoutheasternAustralia,aswellasgranitoidcompositesfromeasternChina
HawaiibasaltsarefromTengetal.(2010a);DabieShangranitesarefromLiuetal.(2010);GranitesfromsoutheasternAustraliaandgranitoidcompositesfromeasternChinaarefromLietal.(2010a);Errorbarsrepresent2SDuncertainties
柯珊等:镁同位素地球化学研究新进展及其应用391
的Mg同位素组成在分析误差范围内一致(图5a,b),表明基性岩浆分异过程中不会发生显著的Mg同位素分馏。最近,Tengetal.(2010a)系统研究了全球范围约140件大洋玄武岩(包括洋中脊玄武岩和洋岛玄武岩)和地幔橄榄岩全岩
26样品,发现它们具有非常一致的Mg同位素组成(DMg=
高的O配位数,即弱的Mg-O键键能,因此当共生矿物间同位素配分达到平衡时,理论上,橄榄石或角闪石就分别较共生的辉石和黑云母富集轻的Mg同位素。这与目前的实际观测结果是完全一致的(Handleretal.,2009;Yangetal.,2009;Liuetal.,2010)。
值得注意的是,橄榄岩中尖晶石具有不同于橄榄石和辉石(Mg均为6配位)的Mg的配位数(Mg为4配位)。对应地,尖晶石的Mg-O键长(1197!)要明显小于橄榄石的Mg-O键长(2110!)(Birleetal.,1968)。因此,理论上,尖晶石与辉石和橄榄石等硅酸盐矿物应该具有显著不同的Mg同位素组成。因为更短的键有更强的键能,倾向于富集重的同位素,因此当同位素交换达到平衡时尖晶石应该具有比橄榄石更重的同位素组成。这一预期与最近的研究结果相一致,例如在800e下达到Mg同位素分馏平衡时,尖晶石的Mg同位素组成显著重于共生的橄榄石,$26Mgspine-17jlolivine=0(Youngetal.,2009)。512 动力学Mg同位素分馏
虽然高温岩浆分异过程中Mg同位素分馏很小(详见511节)。但近期的实验研究发现在硅酸盐熔体中,稳定同位素在经历化学扩散(chemicaldiffusion)或热扩散(Soretdiffusion)时,会发生巨大的动力学同位素分馏(Richteretal.,2003,2008,2009a,b;Huangetal.,2009a,2010)。如Richteretal.(2008)发现玄武岩-流纹岩熔体实验体系中化学扩散导致的Mg同位素分馏高达7j,玄武岩熔融体系中热扩散导致的Mg同位素分馏高达8j;Huangetal.(2010)报道的热扩散导致的Mg同位素分馏更是高达23j。
化学扩散引起同位素分馏的机制是当体系中存在化学势梯度时,元素就会从化学势高的一端向化学势低的一端扩散;扩散过程中轻质量同位素的扩散速率快于重质量同位素,从而产生同位素分馏。例如Richteretal.(2008)研究发现,当Mg从玄武岩熔体(初始MgO含量9%)向流纹岩熔体(初始MgO含量<1%)扩散时,
24
-0125?0107j),进一步表明高温条件下发生的地幔熔融和基性岩浆分异过程中平衡Mg同位素分馏很小。
对大别山I型花岗岩、东南澳大利亚I型花岗岩及中国东部上地壳/花岗岩组合样品0的系统研究发现:尽管每一套样品都具有较大的SiO2和MgO变化范围,反映出每套样品都包含了不同阶段中-酸性岩浆分异的产物(图5c,e,g);但是,样品的Mg同位素组成相对均一而且基本与大洋玄武岩Mg同位素组成的变化范围一致(图5d,,fh),表明中-酸性岩浆分异过程中Mg同位素也不会发生显著的分馏(Lietal.,2010a;Liuetal.,2010)。Lietal.(2010a)研究还发现,东南澳大利亚Lachlan褶皱带S型花岗岩系列中代表镁铁质端
26元的样品(DMg=-0123?0107j)和代表长英质端元的样26品(DMg=-0114?0110j)都具有与它们的可能原岩,即
奥陶纪硬砂岩(DMg=-0120?0110j)一致的Mg同位素组成,表明壳内熔融过程中Mg同位素同样不发生显著的分馏。因此,无论是基性岩浆还是中-酸性岩浆,高温部分熔融形成岩浆及其后的岩浆分异过程中平衡Mg同位素分馏都很小。
上述部分熔融和岩浆结晶分异过程中全岩Mg同位素组成没有显著变化的结论得到了岩浆岩生含镁矿物之间Mg同位素组成研究的支持。对地幔橄榄岩包体生的橄榄石、斜方辉石、单斜辉石的研究表明它们在现有分析精度下具有一致的Mg同位素组成,即$Mgpyroxene-olivine[
26
26
012j
(WiechertandHalliday,2007;Handleretal.,2009;Yangetal.,2009;ChakrabartiandJacobsen,2010)。对中国东部大别山中生代花岗岩和花岗闪长岩生的黑云母和角闪石的系统研究也得出类似的结果,即$26Mgbiotite-hornblende[
011j
(Liuetal.,2010)。这些研究表明在橄榄岩和花岗岩生的主要含Mg硅酸盐矿物之间都没有显著的Mg同位素分馏。
Liuetal.(2010)详细论述了硅酸盐矿物之间Mg同位素平衡分馏程度大小的控制因素。理论上,稳定同位素在不同共生矿物之间分配达到平衡时,同位素分馏程度主要取决于该元素在不同矿物相中相应化学键的键长或键能的强度,即重同位素相对富集在具有较短化学键(相应具有较强键能)的矿物中。一般地,键长决定了阳离子的配位数,其次是阴离子(大多数情况下是O)的配位数,即键越长、配位数越高,键能就越弱。因此,具有低Mg配位数的矿物倾向于富集重的Mg同位素,反之则富集轻的Mg同位素。在上述几种主要硅酸盐矿物中,Mg的配位数都是6,这决定了高温下这些矿物之间的平衡Mg同位素分馏很小。然而,与Mg原子相连的氧原子在这些矿物中的配位数是不同的,从高到低的顺序依次是橄榄石>辉石>角闪石>黑云母。由于具有较Mg的扩散速率约为26Mg的
11004倍。因此在达到扩散平衡前就会发生显著的Mg同位素分馏,导致因扩散作用而丢失Mg的物相Mg同位素组成变重,相应地,Mg扩散进入的物相Mg同位素组成变轻。化学扩散引起同位素分馏的大小程度主要取决于扩散两端初始MgO的活度差,即活度差越大,扩散引起的同位素分馏也就越大(Richteretal.,2008)。
除化学扩散过程外,因热梯度而导致的热扩散作用也可以造成显著的元素分异及同位素分馏。例如在玄武岩熔体或安山岩熔体中,当热梯度持续保持一段时间后,轻质量同位素趋向于富集在高温端,而重质量同位素则富集于低温端(Richteretal.,2008,2009a,b;Huangetal.,2010)。例如,在纯的玄武岩熔体中,当体系温差约为20e#mm-1时,Mg同位素热扩散敏感系数(thermaldiffusionsensitivity)为316@
26
10-2j/e#amu-1,导致高温端DMg值比低温端大8j(
392ActaPetrologicaSinica 岩石学报2011,27(2)
系来进行,也可以通过风化剖面样品来进行。前者利用水-岩相互作用后的产物来间接反映河流剥蚀源区岩石类型、剥蚀程度及地形等物理化学条件对元素迁移和同位素分馏的控制作用;后者则利用不同气候条件下、不同岩石风化形成的产物(如腐岩,saprolite)来直接反映原岩矿物组合、水-岩相互作用、温度和湿度等物理化学条件对元素迁移和同位素分馏的控制作用。前人对风化过程中Mg同位素分馏行为的研究包括了这两种方法,本节结合研究实例介绍低温风化过程中Mg同位素分馏的机制。
611 河流及相关岩石的Mg同位素组成
Mg是流体活动性元素,风化过程中含Mg矿物(如橄榄
图6 玄武岩熔体中热扩散导致的动力学同位素分馏
数据来源:Richteretal.,2008,2009a
石、辉石、黑云母和角闪石等)分解释放出来的Mg在水-岩交换过程中会发生从岩石向流体的迁移并伴随同位素分馏。因此对比研究河流及相关岩石的Mg同位素组成有助于认识风化过程中Mg同位素的分馏行为。研究显示,大部分河水都具有比相应的河岸硅酸岩或者碳酸盐岩轻的Mg同位素组成;而风化产物,例如土壤,则具有相对重的Mg同位素组成(图7,Tipperetal.,2006a;Brenotetal.,2008)。这种相关性表明在地表风化过程中,Mg同位素会发生显著的分馏,轻质量Mg同位素倾向于进入河水,重的Mg同位素则相应地残留在风化产物中。
总的来说,在区域尺度上河水所流经岩石的岩性对河水Mg同位素组成起主要的控制作用,主要体现在流经碳酸盐岩和硅酸岩的河水具有不同的Mg同位素组成(详见411节)。但在大的空间尺度上,岩性的影响似乎要小得多(Tipperetal.,2006a,2008a),而是风化过程对Mg同位素分
Fig.6 Isotopefractionationduringthermaldiffusionin
basalticmelt
DataarefromRichteretal.,2008,2009a
Richteretal.,2008)。由于热扩散过程中不同同位素体系轻、重同位素之间的扩散行为类似,因此同一热扩散过程中不同稳定同位素体系的分馏程度总是呈线性正相关,如Mg、Fe、Ca同位素体系等(图6,Huangetal.,2009a,2010;Richteretal.,2009a,b)。这样,依据某个研究对象中多个稳定同位素体系组成的系统分析结果,就可以判断热扩散主导的同位素分馏是否存在。然而,目前为止,热扩散过程引起的Mg同位素显著分馏在自然界地质样品中还未发现,这可能是因为在熔体中热扩散比化学扩散快几个数量级,较大的温度梯度难以长时间保持(Bowen,1921)。但是硅酸盐熔融体系中,某些热边界层因热对流有可能较长时间地保持一定温差,为热扩散作用驱动的Mg同位素分馏提供前提条件(Richteretal.,2008,2009b),相关问题还有待于进一步探索和研究。
6 低温Mg同位素分馏
发生在地球外部各圈层的低温地质过程与人类生活息息相关。特别地,地表风化作用是连接地球外部圈层(大气圈、水圈及上地壳)的重要地质过程。例如,一定地质历史时期内地壳岩石风化的强弱程度直接影响海洋中碳酸盐的沉积速率和大气中CO2的浓度(Urey,1952)。同时,风化过程导致的活动性元素(如Na、K和Mg等)迁移被认为是造成地壳平均化学组成由/玄武质0逐渐向/安山质0转变的主要原因之一(Anderson,1982;Albarede,1998;Leeetal.,2008)。由于地表风化过程易于观察并直接取样,因而是Mg同位素研究开展较早而且被持续关注的领域。
风化过程的地球化学研究可以通过/河流-相关岩石0体图7 硅酸岩、流经的河水及风化产物土壤之间Mg同位素组成(j)的相关性
数据来源:Tipperetal.(2006a)和Brenotetal.(2008)
Fig.7 CorrelationbetweenMgisotopiccompositions(j)ofsilicaterocks,riversandsoil
DataarefromTipperetal.(2006a)andBrenotetal.(2008)
柯珊等:镁同位素地球化学研究新进展及其应用393
馏起到了控制作用。
612 风化剖面Mg同位素组成的研究
Tengetal.(2010b)首次对辉绿岩风化形成的一套腐岩样品开展系统研究后发现整个剖面的Mg同位素组成存在很
26
大的变化:剖面下端接近原岩辉绿岩的腐岩样品DMg=26-0131j,而剖面顶端的腐岩样品DMg=+0165j。同时,
这些腐岩样品的Mg同位素组成与它们在风化剖面中的位置(深度)及样品的密度之间存在很好的相关性,即剖面中越靠近顶部的腐岩样品经历了越强的风化作用因而具有越低的密度,同时它们具有越重的Mg同位素组成(图8)。这些特征表明Mg同位素在风化过程中会发生显著的分馏。
腐岩样品相比原岩辉绿岩具有较重的Mg同位素组成表明:在低温水-岩交换过程中,轻质量Mg同位素更倾向于进入流体,相应地,重质量Mg同位素更多地残留在风化产物中;这一分馏行为正好与低温水-岩交换过程中Li同位素的分馏行为(PistinerandHenderson,2003;Huhetal.,2004;
图9 风化作用影响海水和沉积岩平均Mg-Li同位素组成(j)的示意图
样品数据引自Tengetal.(2010b);灰色区域代表地幔平均Li同位素(317?119,Tomascaketal.,2008)和Mg同位素组成(-0125?0107,Tengetal.,2010a);海水Li和Mg同位素组成分别据Chanetal.(1992)和YoungandGaly(2004);Villiersetal.(2005);沉积岩平均Li和Mg同位素组成分别据Tengetal.(2004)和Lietal.(2010a)
Fig.9 EffectsofweatheringontheaverageMg-Liisotopiccompositions(j)ofseawaterandsedimentaryrocks
DataarefromTengetal.(2010b)1Thegraybarsrepresenttheaverage
7
DLi(317?119j,Tomascaketal.,2008)andD26Mg(-0125?
0107j,Tengetal.,2010a)valuesofthemantle1LiandMgisotopiccompositionsofseawaterarefromChanetal.(1992)andYoungandGaly(2004);Villiersetal.(2005),respectively1TheaverageLiandMgisotopiccompositionsofsedimentaryrocksarefromTengetal.(2004)andLietal.(2010a),respectively
Kisakureketal.,2004;Rudnicketal.,2004)相反。风化过
26程中Mg同位素的分馏行为很好地解释了相对地幔(DMg=
-0125?0107j,Tengetal.,2010a)而言,海水具有显著轻
26的Mg同位素组成(DMg=-0183?0107j,Youngand
Galy,2004;Villiersetal.,2005),而沉积岩相应具有较重的平均Mg同位素组成(D26Mg=-0105j,Lietal.,2010a)(图9)。
7 Mg同位素的地质应用
尽管对Mg同位素的研究和应用目前还处于起步阶段,
26
图8 辉绿岩风化剖面中DMg(j)值随样品深度(a)
但近年来已取得的研究进展使得应用Mg同位素进行地球化学示踪成为可能,潜在的地质应用包括:¹示踪壳内物质循环;º示踪地壳的化学演化;»Mg同位素地质温度计。
因为地幔的Mg同位素组成与沉积岩有较大差异,使得利用Mg同位素示踪壳幔相互作用和地壳物质再循环成为可能。高温部分熔融形成岩浆及其后的岩浆分异过程中不发生显著的平衡Mg同位素分馏(详见511节),因
和密度(b)的相关变化
样品数据引自Tengetal.(2010b);图中所示为2SD误差
26Fig.8 VariationofDMg(j)asafunctionofdepth(a)
andbulkdensity(b)onthediabaseweatheringprofile
DataarefromTengetal.uncertainties(2010b)1Errorbarsrepresent2SD
394ActaPetrologicaSinica 岩石学报2011,27(2)
此花岗岩的Mg同位素组成可以直接代表其深部地壳源区的Mg同位素组成。如果岩浆源区包含了经历风化过程后/循环0进入深部地壳的物质,那么这些风化残留物可能具有的较重Mg同位素组成就会在花岗岩中有所体现。例如,Shenetal.(2009)研究了一套美国南加州I-型
26花岗岩发现其Mg同位素组成变化较大,DMg值的变化
一致,表明尖晶石与橄榄石之间达到了Mg同位素分馏平衡。虽然目前缺乏更多的尖晶石Mg同位素组成数据(仅有2个数据报道)以及实测的尖晶石-橄榄石矿物间Mg同位素分馏系数,Youngetal.(2009)报道的高温条件下尖晶石与橄榄石之间大的Mg同位素分馏仍有望发展成为一种新的适用于地幔橄榄岩的地质温度计。
范围为-0140j~+0144j,并与岩石的Sr、Pb、O等同位素呈正相关。这些特征表明这套I型花岗岩的岩浆源区包含了不同程度的/循环0古老地壳物质(Shenetal.,2009)。Lietal.(2010a)研究中国东北A型花岗岩Mg同位素组成,也发现了很大的DMg值变化范围(-0128j~+0134j)。这些A型花岗岩的Nd同位素组成与Nd模式年龄之间有很好的相关性,反映岩浆形成过程包含了古老地壳物质和新生地壳物质的贡献(Wuetal.,2002)。经历风化过程的/循环0古老地壳物质参与这些A型花岗岩的形成过程被认为是造成它们具有大的Mg同位素组成变化范围的主要原因(Lietal.,2010a)。这些研究表明花岗岩的Mg同位素组成结合其它同位素体系的综合研究将有助于更好地认识花岗岩源区的地球化学性质。
Mg同位素研究还可以用来示踪地壳的化学演化。地壳演化的一个重要特点是其平均化学组成由/玄武质0逐渐向/安山质0演化(Anderson,1982;Albarede,1998;Leeetal.,2008)。风化过程中活动性元素Mg从地壳迁移进入河流并最终进入海洋是造成这种陆壳化学演化的重要原因之一,而这一迁移过程伴随显著的Mg同位素分馏,即轻质量Mg同位素更倾向于进入流体而重质量Mg同位素更多地残留在陆壳岩石中(详见第6节中的讨论)。随着风化作用的持续进行,地壳的Mg同位素组成应该逐渐变重,沉积岩具有的较重平均Mg同位素组成(详见413节)支持这一推论。Tengetal.(2010b)通过半定量计算给出了地壳平均Mg同位素组成随风化过程持续进行而逐渐变重的模型,
26如410Ga的风化过程持续时间会导致地壳物质的DMg值
26
8 结语与展望
随着MC-ICPMS分析技术的发展,Mg同位素分析精度得到了显著的提高,近年来Mg同位素研究在地球科学领域取得了突破性的进展。主要包括查明了陨石和地球各主要储库的Mg同位素组成并对不同地质和物理化学过程(如岩浆分异、地表风化、化学扩散和热扩散等)中Mg同位素的分馏机制和控制因素有了初步认识。这些新进展为深入开展Mg同位素地球化学示踪研究奠定了基础。目前,Mg同位素体系已经初步应用于示踪壳内物质循环、地壳的化学演化和地质温度计等方面。考虑到Mg独特的地球化学特征,如它是中等挥发性元素,是主要的造岩元素同时又是流体活动性元素,Mg同位素体系在天体地球化学、固体地球化学以及环境地球化学等领域的应用前景将日趋广泛。
虽然固体地球化学领域Mg同位素研究已取得了一定进展,但今后仍需要在以下几个方面开展进一步的深入研究:(1)建立完整的地球各储库Mg同位素组成数据库,进而尝试不同储库间Mg同位素组成的质量平衡计算,探讨大尺度范围内Mg的地球化学循环。目前还缺少对下地壳样品(如麻粒岩和榴辉岩)Mg同位素组成的直接研究;对具有不均一Mg同位素组成的河流和上地壳等储库也需要继续开展研究以更好地估计其平均Mg同位素组成;(2)继续探讨Mg同位素成为地质温度计的可能。目前已分析获得Mg同位素组成的硅酸盐矿物中,Mg都处于6配位的晶格位置,如橄榄石,辉石,角闪石和黑云母。但理论计算和实验研究都显示,配位数不同的两种矿物之间会产生大的Mg同位素平衡分馏,如尖晶石(Mg为4配位)和橄榄石(Mg为6配位)之间。作为主要造岩元素的Mg广泛分布在各种矿物中,系统研究更多具有不同Mg配位数的矿物对之间Mg同位素分馏程度与温度的关系,进而发展新的Mg同位素地质温度计,是Mg同位素研究中一个具有重要应用前景的领域;(3)尽管已经观察到辉长岩变质为榴辉岩不会导致Mg同位素显著分馏,但是不同原岩,不同变质温度脱水过程是否会造成显著Mg同位素分馏仍有待深入研究;(4)积极开拓Mg同位素的地球化学示踪,尤其是在地壳物质再循环示踪的应用研究,同时积极开展多元同位素体系的联合示踪。由于不同的同位素体系存在不同的优缺点,而多元同位素体系相结合能有效的实现优势互补,因此是同位素地球化学研究发展的一种必然趋势。
到达+0140j,即相比地幔DMg值(~-0125j)变重了约0165j;同时,由于地壳中的Mg相对于地幔而言微不足道(表1),地壳Mg同位素组成的显著变化不会改变地幔的Mg同位素组成。尽管由于相关数据的缺乏(如风化过程中形成的新生矿物对Mg分馏的影响尚不清楚),这一模型还过于简单,但这种初步尝试显示了利用Mg同位素示踪陆壳化学演化并进而研究全球Mg循环等重要基础性科学问题的巨大潜力。
尽管高温下主要硅酸盐矿物之间没有显著的Mg同位素分馏,但尖晶石作为上地幔最常见的副矿物(氧化物),具有与共生的硅酸盐矿物显著不同的晶体结构和Mg同位素组成。即使在~800e的高温条件下,尖晶石与橄榄石之间仍然有~017j的同位素分馏(Youngetal.,2009)。这一实测的尖晶石-橄榄石Mg同位素分馏与理论计算的分馏结果相26
柯珊等:镁同位素地球化学研究新进展及其应用395
致谢 衷心感谢郑永飞院士的邀稿,感谢蒋少涌博士和朱祥坤博士的宝贵意见和建议,同时感谢李曙光院士、肖益林教授、张宏福研究员和莫宣学院士长期以来给予的支持,谨致谢忱。
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